Adsorption of Organic Species on Interstellar Analog Surfaces: Experiment and Theory

Soutenue le 30 septembre 2015

Laboratoires co-porteurs

Résumé

Les interactions gaz-grains jouent un rôle important dans la chimie des milieux interstellaires et protoplanétaires. Le paramètre-clé qui gouverne les échanges entre la surface des grains et la phase gazeuse est l’énergie d’adsorption Ea. Ce travail a pour but de développer une approche jointe expérimentale et théorique afin de déterminer les énergies d’adsorption pour des atomes et molécules d’intérêt astrophysique sur des substrats-modèles des surfaces des grains de poussière interstellaires. Expérimentalement, la méthode employée est la désorption programmée en température (TPD). Le travail a contribué en l’établissement d’une méthode de traitement des courbes de désorption, basée sur une distribution d’énergie d’adsorption et utilisant un set limité de données à plusieurs rampes de chauffage, pour déterminer le couple de paramètres de l’équation de Polanyi-Wigner que sont l’énergie d’adsorption et le préfacteur. D’un point de vue de la chimie théorique, les énergies d’adsorption sont déterminées en utilisant la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) implémentée dans le module Vienna Ab initio Simulation Package (VASP). Cette méthode permet également d’accéder aux géométries d’adsorption, ainsi qu’aux différents sites sur la surface. La méthode expérimentale a été validée par une comparaison avec un système connu : l’adsorption du méthanol CH3OH sur le graphite. L’adsorption des gaz rares Ar/Kr/Xe sur les glaces d’eau a été étudiée comme un cas d’intérêt pour la planétologie. L’adsorption de l’acétonitrile (CH3CN) et de son isomère l’isoacétonitrile (CH3NC) sur les surfaces de graphite, de quartz et de glaces d’eau a également été étudiée, puisque ces deux molécules sont détectées dans le milieu interstellaire. Les énergies d'adsorption trouvées dans le cadre de ce travail seront intégrées dans la base des données KIDA.